コバルトポリピロール錯体担持炭素粒子の調製条件の検討による燃料電池用カソード触媒としての高活性化 Improved Activity of Cathode Catalysts for Fuel Cells by Optimizing the Conditions for Preparation of Carbon Particles Modified with Cobalt-polypyrrole Complex

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著者

    • 湯浅 真 YUASA Makoto
    • 東京理科大学理工学部 Department of Pure and Applied Chemistry, Faculty of Science and Engineering, Tokyo University of Science
    • 田中 健 TANAKA Ken
    • 東京理科大学理工学部 Department of Pure and Applied Chemistry, Faculty of Science and Engineering, Tokyo University of Science
    • 山本 昌邦 YAMAMOTO Masakuni
    • 東京理科大学理工学部 Department of Pure and Applied Chemistry, Faculty of Science and Engineering, Tokyo University of Science

抄録

コバルトポリピロール錯体担持炭素粒子 (CoPPy/C) の活性中心であるCo-N<sub>4</sub>構造を高密度に修飾させることを目的として, 新たに触媒調製法を種々検討することにより, 酸素還元触媒としての高活性化に成功した. 触媒担体であるカーボンブラックへコバルトポリピロール錯体を高密度に修飾させるため, (1) 流動層電解重合による配位子膜の形成, (2) 酢酸コバルトを用いた錯形成, (3) 熱処理の各操作を繰返し施す (多重電解重合法) ことによって, 炭素粒子上にコバルトポリピロール錯体に基づく触媒層を多重に形成させることを可能にした. X線光電子分光法 (XPS) から, 炭素粒子表面に活性部位を構成するコバルトおよび窒素原子濃度が, 従来までの触媒に比べ著しく増加していることが確認された. 本触媒をNafion™溶液に分散させ, 基盤電極上にキャストすることにより擬似MEA (膜電極接合体) を作製し, これを用いた酸素還元反応では, CoPPy/Cにおいて最も貴な電位 (<i>E</i><sub>p</sub>=0.31 V <i>vs.</i> SCE) および反応選択度 (反応電子数<i>n</i> =3.3) で酸素の四電子還元が進行することが明らかになった. 得られた触媒の活性点のさらなる高密度化を試みるために, 触媒調製プロセス (3) の最適化として, 熱処理温度, 熱処理時間および昇温速度を詳細に検討した結果, 著しい活性向上が認められ (<i>E</i><sub>p</sub>=0.42 V <i>vs.</i> SCE, <i>n</i> =3.8), 高活性を有する新規な燃料電池用カソード触媒としての可能性が実証された.

Carbon nanoparticles modified with a cobalt-adsorbed polypyrrole film (Co/PPy/C) were found to be a good electrocatalyst for O<sub>2</sub> reduction. The Co/PPy/C catalyst was synthesized by a multiple modification method for the purpose of obtaining Co-N<sub>4</sub> structure in high density. The conventional Co/PPy/C catalyst was prepared by electropolymerization of pyrrole onto the surface of carbon particles dispersed in the electrolyte solution containing pyrrole, followed by complexation using cobalt acetate. The new Co/PPy/C catalyst was prepared by repeating the above operation. Compared with those of the conventional catalyst, the cobalt ions and nitrogen atoms constituting active centers increased remarkably. The carbon nanoparticles prepared by the multiple modification method was suspended in a Nafion solution, and pseudo MEA (Membrane Electrode Assembly) was made by casting the solution onto an edge-plane pyrolytic graphite electrode. It was revealed that the new catalyst reduced O<sub>2</sub> mainly with four electrons, the number of electrons transferred <i>n</i> being 3.3 at a positive potential (<i>E</i><sub>p</sub>=0.31 V <i>vs.</i> SCE). In addition, the catalytic activity of the catalyst was improved by optimizing the heat-treatment conditions (<i>n</i>=3.8 at <i>E</i><sub>p</sub>=0.42 V <i>vs.</i> SCE). These results show the potential use of the present catalyst as a novel cathode catalyst in the fuel cell.

収録刊行物

  • 高分子論文集  

    高分子論文集 63(9), 601-606, 2006-09-25 

    The Society of Polymer Science, Japan

参考文献:  23件

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各種コード

  • NII論文ID(NAID)
    10018244327
  • NII書誌ID(NCID)
    AN00085011
  • 本文言語コード
    JPN
  • 資料種別
    ART
  • ISSN
    03862186
  • NDL 記事登録ID
    8518671
  • NDL 雑誌分類
    ZP16(科学技術--化学・化学工業--高分子化学・高分子化学工業)
  • NDL 請求記号
    Z17-92
  • データ提供元
    CJP書誌  NDL  J-STAGE 
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