USY型ゼオライト担持Pd-Pt触媒の芳香族水素化活性に及ぼすYb添加量の影響 Effect of Yb Loading on Aromatic Hydrogenation Activity of Pd-Pt/USY Zeolite Catalysts

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    • 望月 剛久 MOCHIZUKI Takehisa
    • (独)産業技術総合研究所 新燃料自動車技術研究センター 新燃料製造チーム National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
    • 鳥羽 誠 TOBA Makoto
    • (独)産業技術総合研究所 新燃料自動車技術研究センター 新燃料製造チーム National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
    • 葭村 雄二 YOSHIMURA Yuji
    • (独)産業技術総合研究所 新燃料自動車技術研究センター 新燃料製造チーム National Institute of Advanced Industrial Science and Technology


イッテルビウム(Yb)で修飾したUSY型ゼオライトを担体として,パラジウム─白金(モル比Pd : Pt=4 : 1)触媒を調製し,触媒性能に及ぼすYb担持量(0~10.0 wt%)の影響について検討した。Yb添加量が少量(<5.0 wt%)の場合,Pd-Pt粒子の分散度が向上し,テトラリンの水素化活性および4,6-ジメチルジベンゾチオフェンの脱硫活性も向上することが見出された。また,Ybの添加により,水素化脱硫よりもテトラリンの水素化が著しく促進されること,Yb無添加の触媒に比べテトラリン水素化活性がテトラリン濃度の影響を受けにくいことが分かった。一方,Pd-Pt/Yb-USYのアンモニア吸着熱測定により,Ybの添加に伴いUSY上の全体の酸量は変化しないが,強酸点量が減少し,中~弱酸点量が増加すること,またCO吸着法による分散度測定(吸着温度=50℃)から,Yb添加によりPd-Pt粒子表面が硫化されやすくなることが分かった。しかしながら,Ybの添加により200℃以上の還元雰囲気下ではPd-Pt相と硫黄の親和力が弱くなることがTPR測定から確認された。これらのことから,Pd-Pt/Yb-USY触媒は水素化反応条件下で高い耐硫黄性と芳香族水素化能を有し,芳香族分を多く含む原料油の水素化にも有効であることが分かった。

A series of bimetallic palladium-platinum (molar ratio Pd : Pt=4 : 1) catalysts supported on ytterbium (Yb)-modified ultrastable Y (USY) zeolite, Pd-Pt/Yb-USY, were prepared and characterized to investigate the effect of Yb loading (0-10.0 wt%) on the catalytic activity. Yb loading of less than 5.0 wt% enhanced the dispersion of Pd-Pt particles as well as the catalytic activity for hydrogenation (HYD) of tetralin and hydrodesulfurization (HDS) of 4,6-dimethyldibenzothiophene. Improvement of HYD of tetralin was more significant than that of HDS after Yb loading. Interestingly, Yb loading decreased the inhibitory effect of tetralin on HYD of tetralin. Acidity measurements of Pd-Pt/Yb-USY catalysts showed that Yb modification selectively decreased the number of strong acidic sites and increased the number of medium and/or weak acidic sites with little change in the total amounts of acidity compared with the Pd-Pt/USY catalyst. Dispersion measurement by CO adsorption at 50°C showed that Yb loading promoted sulfidation of the surface of Pd-Pt particles, but TPR (temperature programmed reduction) measurements of sulfided Pd-Pt/Yb-USY catalyst showed that the affinity of Pd-Pt metallic phase to S weakened after Yb modification beyond the reduction temperature of 200°C. Therefore, Pd-Pt/Yb-USY catalyst has high potential for aromatic hydrogenation of industrial feedstocks containing large amounts of aromatic compounds, because this catalyst is highly sulfur-tolerant and more aromatic-tolerant than Pd-Pt/USY catalyst under hydrogenation reaction conditions.


  • Bulletin of The Japan Petroleum Institute  

    Bulletin of The Japan Petroleum Institute 51(1), 58-64, 2008-01-01 

    The Japan Petroleum Institute

References:  28

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