押出成形法により調製したCu/ZnO/ZrO_2とγ-Al_2O_3混合触媒上でのジメチルエーテルの水蒸気改質反応 Steam Reforming of Dimethyl Ether over Cu/ZnO/ZrO_2 and γ-Al_2O_3 Mixed Catalyst Prepared by Extrusion

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抄録

押出成形法により調製したCu/ZnO/ZrO<sub>2</sub>とγ-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>混合触媒上でのジメチルエーテル(DME)の水蒸気改質反応について検討を行った。触媒寿命に対する反応温度の影響について調べるとともに,改質反応前後の触媒をBET比表面積測定,細孔径分布測定,N<sub>2</sub>O吸着,粉末X線回折,SEM-EDXにより分析した。DME水蒸気改質反応は,押出成形法で調製したCu/ZnO/ZrO<sub>2</sub>とγ-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>混合触媒上で良好に進行することが確認された。反応の主生成物はH<sub>2</sub>およびCO<sub>2</sub>であり,少量のCOおよびCH<sub>4</sub>の生成が確認された。測定されたDMEの転化率は,DMEとCH<sub>3</sub>OHの水和反応における平衡転化率よりも十分に高いため,触媒上で生成したCH<sub>3</sub>OHは速やかにH<sub>2</sub>およびCO<sub>2</sub>に改質されていると考えられる。また,Cu/ZnO触媒中に添加したZrO<sub>2</sub>は,Cuの分散を比較的安定化させ,成形した触媒の寿命を向上させているものと考えられる。触媒の寿命評価の結果,反応温度が高くなると,触媒の熱劣化が大きくなることが分かった。反応前後の触媒のキャラクタリゼーション結果から,Cu/ZnO/ZrO<sub>2</sub>中のCu分散度の低下が顕著であり,触媒の熱劣化の主要因であると考えられる。

Steam reforming of dimethyl ether, DME, over Cu/ZnO/ZrO<sub>2</sub> and γ-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> mixed catalysts prepared by the extrusion technique was investigated. The catalysts were characterized by BET, pore-size distribution measurements, N<sub>2</sub>O chemisorption, powder X-ray diffraction, and SEM-EDX analysis. The effect of reaction temperature on catalyst life time was investigated. Steam reforming of DME over the extruded catalyst proceeded above 623 K. The major reaction products were H<sub>2</sub> and CO<sub>2</sub> with relatively small amounts of CO and CH<sub>4</sub>. DME steam reforming was not restricted by the equilibrium limitation of DME hydration to CH<sub>3</sub>OH, suggesting that CH<sub>3</sub>OH produced was subsequently reformed into H<sub>2</sub> and CO<sub>2</sub> over the catalyst. The catalyst suffered from thermal deactivation at higher temperatures; mainly caused by a reduction in Cu dispersion in the Cu/ZnO/ZrO<sub>2</sub> catalyst. Incorporation of ZrO<sub>2</sub> into Cu/ZnO may stabilize Cu dispersion and increase the stability of the extruded catalyst for long-term operation.

収録刊行物

  • Journal of the Japan Petroleum Institute  

    Journal of the Japan Petroleum Institute 51(3), 157-164, 2008-05-01 

    The Japan Petroleum Institute

参考文献:  28件

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各種コード

  • NII論文ID(NAID)
    10021126160
  • NII書誌ID(NCID)
    AA11590615
  • 本文言語コード
    ENG
  • 資料種別
    ART
  • ISSN
    13468804
  • NDL 記事登録ID
    9498339
  • NDL 雑誌分類
    ZP29(科学技術--化学・化学工業--燃料--石油)
  • NDL 請求記号
    Z17-177
  • データ提供元
    CJP書誌  NDL  J-STAGE 
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