Ni/SiO<sub>2</sub>触媒上での-酸化炭素および二酸化炭素のメタン化反応における表面反応

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タイトル別名
  • Surface Reactions in Methanation of Carbon Monoxide and Carbon Dioxide on Ni/SiO<sub>2</sub> Catalyst
  • 担持金属触媒による炭素酸化物の水素化反応　ＩＩ　　Ｎｉ／ＳｉＯ?S２?T触媒上での一酸化炭素および二酸化炭素のメタン化反応における表面反応

抄録

200,Cを中心とした比較的低い反応温度領域で,Ni/SiO触媒上でのCOおよびCO,のメタン化反応を水素をキャリヤーガスとするパルス法により行なった。反応生成物であるメタンのク捧マトグラム上の波形はいちじるしいテーリングを示した。他方,ヘリウムをキャリヤーガスとしてCO+H,あるいはCO,+H,の混合ガスでメタン化を行なっても生成メタンのクロマトグラムはテーリングを示さず,生成量も水素キャリヤーの場合にくらべて1/100以下であった。COあるいはCO,の吸着によって触媒表面上に形成された安定な吸着中間体が水素と反応して徐々にメタンになるためと理解された。このピーク波形を解析することpeよってCO, CO,のメタン化反応の表面反応速度定数および活性化エネルギーを求めた。商反応の表面反応速度定数はほぼ-致しており,活性化エネルギーはともに19kcallm。1であった.このことから両反応は共通の中間体を経て進行することが示唆された。さらにCOの不均化反応の結果を加えて吸着中間体の内容に関する考察がなされ,M-CあるいはM--COよりむしろM-CHOHがふさわしく思われた。

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