水素透過型メンブレンリアクターを用いる水蒸気改質および関連反応の研究 Steam Reforming and Related Reactions in Hydrogen-permselective Membrane Reactor

この論文にアクセスする

この論文をさがす

著者

抄録

無電解めっき法によりPdまたはPd-Ag合金を多孔質セラミックス管の外表面に薄膜担持することにより金属/多孔体複合膜を調製した。この複合膜では, 水素が金属薄膜中を溶解拡散輸送機構で透過するため, 高効率で高選択的な水素透過膜となることがわかった。この透過膜を用いたメンブレンリアクターでは反応系から選択的に水素が透過され熱力学平衡を生成物側に移行させるため, メタンの水蒸気改質や炭酸ガス改質反応が効果的に促進された。水蒸気改質にはNi系工業触媒が使用可能であるが, 炭酸ガス改質では炭素析出を回避する必要があり担持貴金属, 特にPt触媒が有効であった。La<sub>2</sub>O<sub>3</sub>やCeO<sub>2</sub>を添加したAl<sub>2</sub>O<sub>3</sub>担体が炭素析出の抑制に効果があることが明らかとなった。さらに, メタンの部分酸化について検討し, 本反応が担持Rh触媒を使用してメンブレンリアクターにより同様に促進されること, 高価な純酸素に代わって空気を使用することが可能であること, 一酸化炭素を含まない純粋な水素や水性ガス逆シフト反応と組み合わせることにより合成ガスを得ることも可能なことが示された。

Selective and efficient permeation of H<sub>2</sub> was accomplished by a thin Pd or Pd-Ag alloy membrane supported on porous alumina ceramics. Such membranes were prepared by deposition of Pd or Pd and Ag on the outer surface of the support cylinder by an electroless plating technique.<br>It was found that either steam or CO<sub>2</sub> reforming of CH<sub>4</sub> was promoted beyond equilibrium by use of a membrane reactor with the Pd/ceramic composite membrane at temperatures as low as 773K. In spite of a similar type of reforming, a quite different pattern of reaction products was obtained in the membrane reactor: H<sub>2</sub> and CO<sub>2</sub> from steam reforming, and H<sub>2</sub> and CO (syngas) from CO<sub>2</sub> reforming. Nickel catalyzed carbon-free steam reforming, and the level of CH<sub>4</sub> conversion depended on the efficiency of the membrane for H<sub>2</sub> permeation since the rate of H<sub>2</sub> production was sufficiently higher than that of H<sub>2</sub> permeation. On the contrary, carbon deposition extensively took place in CO<sub>2</sub> reforming on Ni catalyst, while alumina-supported noble metals showed far less selectivities for carbon deposition than did Ni even in the membrane reactor. Differing from the activity sequence observed in the conventional reaction system, it was found in membrane reactor that it decreased in the order: Rh-Pt>Pd>Ru>Ir, due to contamination of the active surface. Among the noble metal catalysts tested, Pt supported on Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>-La<sub>2</sub>O<sub>3</sub> and Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>-CeO<sub>2</sub> was effective without significant carbon deposition to enable prolonged activity. The membrane reactor can provide a partial oxidation process with utilization of air instead of pure O<sub>2</sub> to produce H<sub>2</sub> or syngas.

収録刊行物

  • 石油学会誌

    石油学会誌 39(5), 301-313, 1996-09-01

    公益社団法人 石油学会

参考文献:  47件中 1-47件 を表示

  • <no title>

    HSIEH H. P.

    Catal. Rev. -Sci. & Eng. 33, 1, 1991

    被引用文献2件

  • <no title>

    SHU J.

    Can. J. Chem. Eng. 69, 1036, 1991

    被引用文献1件

  • <no title>

    ARMOR J. N.

    Chemtech 22, 557, 1992

    被引用文献1件

  • <no title>

    SARACCO G.

    Catal. Rev. Sci. Eng. 36, 305, 1994

    被引用文献2件

  • <no title>

    SARACCO G.

    J. Membrane Sci. 95, 105, 1994

    被引用文献1件

  • <no title>

    Appl. Catal. A96, 1993

    被引用文献2件

  • <no title>

    J. Membrane Sci. 77, 1993

    被引用文献1件

  • <no title>

    Catal, Today 25, (3&4), 1995

    被引用文献1件

  • <no title>

    SHINJI O.

    Bull. Chem. Soc. Jpn. 55, 2760, 1982

    被引用文献2件

  • <no title>

    ITOH N.

    J. Chem. Eng. Jpn. 21, 399, 1988

    被引用文献1件

  • <no title>

    MOHAN K.

    Ind. Eng. Chem. Res. 27, 2064, 1988

    被引用文献1件

  • <no title>

    SUN Yi-Ming

    Ind. Eng. Chem. Res. 29, 232, 1990

    被引用文献1件

  • <no title>

    LEWIS F. A.

    The Palladium Hydrogen System 94, 1967

    被引用文献1件

  • <no title>

    KIKUCHI E.

    Shokubai 37, 341, 1995

    被引用文献1件

  • <no title>

    UEMIYA S.

    Chem. Lett. 1687, 1988

    被引用文献1件

  • <no title>

    KIKUCHI E.

    Gas Separation & Purification 5, 261, 1991

    被引用文献2件

  • <no title>

    YOSHIDA H.

    J. Less-Common Met. 89, 429, 1983

    被引用文献1件

  • <no title>

    SHU J.

    J. Membrane Sci. 77, 181, 1993

    被引用文献2件

  • <no title>

    LI Z. Y.

    J. Membrane Sci. 78, 247, 1993

    被引用文献2件

  • <no title>

    YAN S.

    Ind. Eng. Chem. Res. 33, 616, 1994

    被引用文献3件

  • <no title>

    EGUCHI K.

    Stud. Surf. Sci. Catal. 77, 195, 1993

    被引用文献2件

  • <no title>

    UEMIYA S.

    Sekiyu Gakkaishi 33, (6), 418, 1990

    被引用文献1件

  • <no title>

    KIKUCHI E.

    Stud. Surf. Sci. Catal. 61, 509, 1991

    被引用文献2件

  • <no title>

    UEMIYA S.

    Appl. Catal. 67, 223, 1991

    被引用文献5件

  • <no title>

    HOLLECK G. L.

    J. Phys. Chem 74, 503, 1970

    被引用文献2件

  • <no title>

    KIKUCHI E.

    Catal. Today 25, 333, 1995

    被引用文献2件

  • <no title>

    RICHARDSON J. T.

    Appl. Catal. 61, 293, 1990

    被引用文献5件

  • <no title>

    PERERA J. H. S. Q.

    Catal. Lett. 11, 219, 1991

    被引用文献1件

  • <no title>

    ROSTRUP-NIELSEN J. R.

    J. Catal. 38, 1993

    被引用文献1件

  • <no title>

    ROSTRUP-NIELSEN J. R.

    J. Catal. 31, 173, 1973

    被引用文献3件

  • <no title>

    VERNON P. D. F.

    Catal. Today 13, 417, 1992

    被引用文献3件

  • <no title>

    DISSANAYAKE D.

    J. Catal. 132, 117, 1991

    被引用文献9件

  • <no title>

    HICKMAN D. A.

    J. Catal. 138, 267, 1992

    被引用文献8件

  • <no title>

    HICKMAN D. A.

    Catal. Lett. 17, 233, 1993

    被引用文献1件

  • <no title>

    HICKMAN D. A.

    AIChE J. 39, 1164, 1993

    被引用文献1件

  • <no title>

    TORNIAINEN P. M.

    J. Catal. 146, 1, 1994

    被引用文献2件

  • <no title>

    CHOUDHARY V. R.

    J. Phys. Chem. 96, 8686, 1992

    被引用文献2件

  • <no title>

    CHOUDHARY V. R.

    J. Catal. 139, 326, 1993

    被引用文献4件

  • <no title>

    DISSANAYAKE D.

    J. Phys. Chem. 97, 3644, 1993

    被引用文献3件

  • <no title>

    CHANG Y. -F.

    Catal. Lett. 21, 215, 1993

    被引用文献1件

  • <no title>

    PRETTRE M.

    Trans. Faraday Soc. 43, 355, 1946

    被引用文献1件

  • <no title>

    YAMAMOTO K.

    Kogyo Kagaku Zasshi 60, 1020, 1957

    被引用文献1件

  • <no title>

    KIKUCHI E.

    Preprint for the 24th Petroleum Chemistry Symposium(Sekiyu Kagaku Toronkai, JPI), Sapporo 176, 1994

    被引用文献1件

  • <no title>

    UEMIYA S.

    U. Membr. Sci. 56, 303-313, 1991

    DOI 被引用文献8件

  • <no title>

    UEMIYA S.

    J. Membrane Sci. 56, 315, 1991

    DOI 被引用文献4件

  • <no title>

    CHAI M.

    J. Membrane Sci. 97, 199, 1994

    DOI 被引用文献3件

  • <no title>

    ASHCROFT A. T.

    Nature 344(6264), 319, 1990

    DOI 被引用文献19件

被引用文献:  3件中 1-3件 を表示

各種コード

  • NII論文ID(NAID)
    10003817309
  • NII書誌ID(NCID)
    AN00130954
  • 本文言語コード
    ENG
  • 資料種別
    REV
  • ISSN
    05824664
  • NDL 記事登録ID
    4021152
  • NDL 雑誌分類
    ZP29(科学技術--化学・化学工業--燃料--石油)
  • NDL 請求記号
    Z17-177
  • データ提供元
    CJP書誌  CJP引用  NDL  J-STAGE 
ページトップへ