除染土壌の減容化のための熱処理とその生成物の鉱物学的・化学的特性  [in Japanese] Heat Treatments of the Contaminated Soils for Volume Reduction and Mineralogical and Chemical Characteristics of the Products  [in Japanese]

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Due to the accident at TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, radioactive substances were spread and extensive contamination mainly in Fukushima Prefecture. Through the decontamination works, the contaminated soil with radioactive cesium generated enormously in the disaster-affected areas. The reduction of the storage amount at temporary storage / intermediate storage facilities etc. brings main issues of the decontamination works. This moment, heat treatment technology is considered as one of the most effective ways to reduce the volume of decontamination waste. However, there are insufficient fundamental data to investigate the characteristics of products by high-temperature heat treatment of soil and to confirm the safety of heat-treated purification products. From this background, the mineralogical and chemical characterization of heat-treated soils was examined in detail for assuming the volume reduction of decontaminated soil.  This thesis consists of 5 chapters.  Chapter 1 is an introduction, showing the background and purpose of the thesis.  In chapter 2, we examined the mineralogical and chemical properties of the 11 soils weathered from different rock-types and one from Kanto loam, and their properties after heat treatment at 1550 ºC, assuming the volume reduction of actual contaminated soil. The constituent mineral of the weathered soils does not necessarily reflect the mineral and chemical compositions of the host rock. The sum of SiO2, Al2O3, and Fe2O3 in the weathered soil is high content a large amount of the weathered product. Although the rate shows it does not necessarily reflect the chemical composition of the base material rock. Due to heat treatment of the 11 weathered soils and Kanto loam at 1550 ºC, the considerable weight loss and phase change was observed. The minerals produced after heating at 1550 ºC were mullite, cristobalite, and hematite. Mullite and hematite were present after treatment of limited soil, while cristobalite was produced from all soils. From the study of chemical weathering index (WI), the formation of mullite from the soil where the weathering has progressed considerably is revealed. As for the remarkable weight loss by heat treatment, significant weight loss was observed in the soil containing Fe2O3 and Kanto loam base material based on andesite, basalt, gabbros, serpentinite, limestone as a base material, It is thought that it depends on the difference in the content of clay minerals, the dehydration due to the change of clay minerals etc., and the reduction of iron (III) oxide.  In Chapter 3, focusing on weathered granodiolite which is widely distributed in Fukushima, the properties of heat-treated products were analyzed by using the powder X-ray diffraction method, fluorescent X-ray spectroscopy, and the EDS-SEM techniques. Particularly, I examined the differences of constituent mineral species and segregation of elements in product depending on the particle size of the starting material, and also depending on the felsic mineral and mafic mineral after magnetic separation after high temperature treatment. Furthermore, I investigated the behavior of Cs after heating and melting of weathered granodiolite mixed with Cs. In order to investigate the behavior of volcanic ash existing as a mixture in the weathered soil in Fukushima prefecture, we also compared the behavior of Cs when heated and melted Kanto loam. In chapter 4, I evaluate for the volatilization removal of radioactive cesium by heat treatment using actual contaminated soil that collected in Iidate village, Fukushima Prefecture. According to results conducted by JAEA, radioactive cesium strongly bonds to clay in the soil and is considered to remain in the soil without volatilization even if heat-treated at high temperature of 1300 oC. The reason why cesium does not volatilize is considered to be that the diffusion of cesium is severely inhibited because the soil is molten at high temperature and then changes to the quenched glass. For the effective removal of cesium from the soil, it is necessary to make an un-melted state of soil at high temperature and to diffuse cesium stably in soil. A calcium-based reaction promoter was added to the soil and heattreatment was carried out after stirring, the volatilization rate of cesium was greatly improved. After that radioactive cesium contained in the soil of tens of thousands Bqkg-1 decreased to the clearance level (100 Bqkg-1) or less. The results is obtained in the project 'Consignment work on utilization of fly ash and contaminated soil by separation of radioactive material in 2013'.  Chapter 5 is the conclusion of this thesis. I summarized the obtained findings and described the importance of heat treatment technology of radioactive waste. The heat treatment focused in this thesis is essential for waste treatment, disposal, and recycling. As an advanced volume reduction technology, there is a possibility that the amount of soil that needs to be stored in an intermediate storage facility, and eventually the amount of final disposal can be reduced, which is an extremely important approach from a long-term perspective. The obtained results will make a great contribution to the prediction and future prospects for coming civil works, that is, the utilization of backfill materials for civil engineering structures, embayment such as roads, aggregates for concrete, as well as reuse for applications such as intermediate sheathing materials.東京電力福島第一原子力発電所の事故に伴い、福島県を中心に放射性物質が拡散し広範囲に汚染される事態となった。その除染作業に伴い、放射性セシウム(以下、放射性Cs)を含む除染土壌が被災地では膨大に発生し、そのための仮置き場・中間貯蔵施設等での保管量の軽減は、除染事業全体の重要な問題へと発展した。除染廃棄物の減容方法としては、熱処理技術が最有力手段の一つと考えられている。しかし、土壌の高温加熱処理による生成物の特性に関する検討、および熱処理浄化物の安全性を確認する基礎的なデータが不足しているのが現状である。このような背景のもと、除染土壌を想定した熱処理による減容化とその生成物の鉱物学的・化学的特性を詳細に検討した。 本研究は、Ⅰ~Ⅴで構成されている。 Ⅰは序論であり、研究の背景、目的について示した。 Ⅱでは、実汚染土壌の加熱減容を想定し、種々の岩型を母材とする11 種の風化土壌及び関東ロームの計12 種の土壌の検討と、これらの土壌を1550oC の条件下で加熱・溶融し、得られた生成物の鉱物学的・化学的特性を検討した。母岩の風化に由来すると考えられる土壌において、風化土壌におけるSiO2、Al2O3、Fe2O3 の和は、風化による生成物を多量に含むため高い含有率を示すが、必ずしも母材である岩石の化学組成を反映していなかった。1550℃の加熱処理により、相変化に加えて重量変化もみられた。1550℃の加熱後に生成された鉱物は、 ムライト、クリストバライト、ヘマタイトであった。 クリストバライトはすべての土壌から生成している一方、ムライトとヘマタイトは限られた土壌の処理後に存在した。 化学風化指標(WI) の検討から、風化が相当進んでいる土壌からのムライトの生成が明らかとなった。熱処理による顕著な重量減については、安山岩、玄武岩、斑レイ岩、蛇紋岩、石灰岩を母材とするFe2O3 を多く含む土壌および関東ロームにおいて顕著な重量減が認められたことより、粘土画分中における粘土鉱物の含有量の違い、粘土鉱物等の変化に由来する脱水、酸化鉄(III) の還元に依存することが考えられる。 Ⅲでは、福島県に広く分布する風化花崗閃緑岩に注目し、その加熱溶融後の生成物の物性評価を粉末X 線回折法、蛍光X 線分析法、およびEDS-SEM 法を用いて行った。特に、出発物質の粒径による生成物の相違と元素の偏析およびフェルシック鉱物とマフィック鉱物との高温加熱溶融後の生成物の相違及びセシウム(以下、Cs)を混入させた風化花崗閃緑岩の高温加熱溶融後におけるCs の挙動について検討した。また、福島県内の風化土壌に混合物として存在する火山灰の挙動を検討するために、関東ロームを加熱溶融させた場合のCs の挙動についても比較検討した。壌中の粘土鉱物と強固に結合し、1300℃の高温で熱処理しても揮発せずに土壌中に残留するとされる。放射性Cs が揮発しない原因として、土壌が高温で溶融ガラス化するため、放射性Cs の拡散が著しく阻害されることが要因であると考えられるため、高温下で溶融させず、放射性Csを安定して拡散させるために、土壌にカルシウム系の反応促進剤を添加し、攪拌処理した後に熱処理したところ、放射性Cs の揮発率は大幅に向上し、土壌中に数万Bqkg-1 含まれる放射性Csが、クリアランスレベル(100 Bqkg-1) 以下まで低減されることを確認した。本章では、「平成25年(2013 年)度放射性物質の分離による焼却灰及び汚染土壌の資材化実証調査委託業務」で得られてた成果を記載する。 Ⅴは本研究全体の結論であり、得られた知見を総括するともに放射性廃棄物の熱処理技術の重要性について述べた。本研究で着目した熱処理は、大量に発生した廃棄物の処理、処分、再生利用には必要不可欠である。高度な減容化技術として、中間貯蔵設で保管する必要がある土壌量、ひいては最終処分量を減少させることができる可能性があり、長期的な視点から極めて重要な取り組みとなる。さらに、土木構造物の裏込材、道路等盛土材、コンクリート用骨材などの利用だけでなく、中間覆土材、などの用途への再利用も含め、今後予定される土木工事を含めた将来予測への貢献も期待される。 Ⅳでは、実際に福島県飯舘村の圃場を除染した際に発生した実汚染土壌を用いた熱処理による放射性Cs の揮発除去について評価を行なった。JAEA で実施された研究によると放射性Cs は土壌中の粘土鉱物と強固に結合し、1300℃の高温で熱処理しても揮発せずに土壌中に残留するとさ れる。放射性 Cs が揮発しない原因として、土壌が高温で溶融ガラス化するため、放射性 Cs の拡散が著しく阻害されることが要因であると考えられるため、高温下で溶融させず、放射性 Cs を安定して拡散させるために、土壌にカルシウム系の反応促進剤を添加し、攪拌処理した後に熱処理したところ、放射性 Cs の揮発率は大幅に向上し、土壌中に数万 Bqkg-1 含まれる放射性 Cs が、クリアランスレベル (100 Bqkg-1) 以下まで低減されることを確認した。本章では、「平成25年(2013年)度放射性物質の分離による焼却灰及び汚染土壌の資材化実証調査委託業務」で得られてた成果を記載する。Ⅴは本研究全体の結論であり、得られた知見を総括するともに放射性廃棄物の熱処理技術の重要性について述べた。本研究で着目した熱処理は、大量に発生した廃棄物の処理、処分、再生利用には必要不可欠である。高度な減容化技術として、中間貯蔵設で保管する必要がある土壌量、ひいては最終処分量を減少させることができる可能性があり、長期的な視点から極めて重要な取 り組みとなる。さらに、土木構造物の裏込材、道路等盛土材、コンクリート用骨材などの利用だけでなく、中間覆土材、などの用途への再利用も含め、今後予定される土木工事を含めた将来予測への貢献も期待される。



    農研機構研究報告農業環境変動研究センター = BULLETIN OF THE NARO, AGRO-ENVIRONMENTAL SCIENCES (40), 1-35, 2019-03-31

    National Agriculture and Food Research Organization (NARO)


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